Na saboru u Kalcedonu osuđen je monofizitizam, koji je učio: Isus je samo Bog, a ne i pravi čovjek. Kad je pročitana papina poslanica na Kalcedonskom saboru 451. godine, svi su biskupi dugotrajno pljeskali i jednoglasno ponavljali: „To su riječi svetoga Petra, koji je progovorio na usta pape Leona." Kao biskupa i papu resile su ga kreposti: smirenost, smionost i neslomljivost.
Leon je bio velik i svet. Možda najveći i najbolji govornik na Zapadu u staro doba. Nevolju grada Rima ublažio je nakon što ga je opljačkao Genzerik (455. godine). Papa Leon, spasio je grad Rim od uništenja velikog osvajača Atile. Njegov susret s Atilom (452. godine) ispred Rima postao je legendaran. O tome protestantski povjesničar Gregorovius piše: „Rijetko se u povijesti naše zemlje povjerilo duhovnoj osobi takav posao, takva dužnost. Nastup mirnog i dostojanstvenog pape pred jednim od najstrašnijih uništitelja, koji su se ikada pojavili i koji je išao uništiti središte tadašnje civilizacije, bilo je nešto uzvišeno. To je najveličanstvenija dužnost koju je ikada jedan čovjek poduzeo. To će Leonu osigurati besmrtnost i zahvalnost cijelog čovječanstva. Takva se djela rijetko događaju, kao što se takve katastrofe rijetko spremaju. I zato ostaju vječno slavni oni koji ostvare takva djela."
Od njega su nam sačuvana 173 pisma i 96 govora. Iz njih odsijeva jasnoća, jednostavnost, uravnoteženost i svijest odgovornosti za cijelu Crkvu. Time je ujedno postavio temelj crkvenom učiteljstvu i dao prvu zbirku papinih govora.
Kršćanin nije samo individuum. On je član sveopće Crkve, kojoj je glava Krist. On se mora osjećaji, vladati i truditi živjeti povezano sa svim udovima te Kristove zajednice kojoj je papa na čelu. Neka nam zato budu poticajne riječi ovoga velikog pape: „Iako je sveopća Crkva uređena raznolikim stupnjevima da bi iz različitih udova postojala cjelina svetoga tijela, ipak smo svi, kako veli Apostol, jedno u Kristu. Nitko nije službom tako odijeljen od drugoga da ne bi poniznost svakoga dijela pripadala sklopu glave. Prema tome, predragi, jedinstvo vjere i krštenja čini naše zajedništvo nerastuvijenim i dostojanstvo općim. Blaženi Petar veli svojom svetom riječi: I sami kao živo kamenje ugradite se u duhovne kuće, sveto svećenstvo, prinoseći duhovne i Bogu ugodne žrtve po Isusu Kristu" (Časoslov, 2. čitanje).